Vliv makrokinetických jevů na rychlost fotokatalytické redukce oxidu uhličitého

Abstract

Diplomová práce je zaměřená na fotokatalytickou redukci oxidu uhličitého za použití fotokatalyzátoru ZnS. Cílem práce bylo sestavit experimentální aparaturu, eliminovat makrokinetické jevy, stanovit závislost výtěžků fotoredukce na objemu kapalné fáze pro tři trubice z křemenného skla o různém průměru a nakonec porovnat získaná experimentální data fotokatalytické redukce CO2 s daty naměřenými v geometricky odlišném reaktoru používaném v minulých letech. Fotokatalytická redukce oxidu uhličitého byla provedena ve vsádkovém míchaném anulárním reaktoru s katalyzátorem ZnS suspendovaným v 0,2 M NaOH. Roztok byl ozařován 8 W Hg lampou s vlnovou délkou 254 nm, která byla umístěna v trubici z křemenného skla. Jako reaktant byl použit superčistý CO2, který byl přiváděn do reaktoru pod tlakem 110 kPa. Experimentálně byl zjištěn pro každou trubici optimální objem kapalné fáze, pro který byla splněna podmínka dokonalého míchání. Produkty fotokatalytické redukce CO2 byly v plynné fázi methan, oxid uhelnatý a vodík, v kapalné fázi methanol. Průměr použité trubice měl u zvolených objemů kapalné fáze minimální vliv na výtěžky fotoredukce. U optimálního objemu, kdy byly eliminovány makrokinetické vlivy, nedocházelo k ponoření trubice a reakce probíhala v prostoru mezi dnem reaktoru a trubicí. K porovnání s původním, geometricky odlišným, reaktorem byly použity výsledky naměřené s trubicí 3,5 cm za stejných reakčních podmínek. Bylo zjištěno, že geometrie použitého reaktoru ovlivňuje účinnost fotokatalytické redukce oxidu uhličitého. Výtěžky redukce CO2 naměřené na novém reaktoru byly až 2 krát vyšší než na původním reaktoru.

Diploma paper is focused on photocatalytic reduction of carbon dioxide in presence of ZnS photocatalyst. The aim of the work was to put together an experimental device, to eliminate macrokinetic phenomena, to determine the dependence of CO2 photoreduction yields on volume of liquid phase for the three quartz glass tubes with different diameters and in the end to compare obtained experimental data with data from geometrically different reactor used in past. The photocatalytic reduction of carbon dioxide was performed in the stirred batch annular reactor with ZnS catalyst suspended in 0.2 M NaOH solution. Suspension was irradiated by an 8 W Hg lamp with wavelength of 254 nm which was placed into a tube from quartz glass. Supercritical-fluid grade CO2 was used as a reactant, which flowed into a reactor under pressure of 110 kPa. The optimum volume of liquid phase was determined experimentally for each tube to fulfill the condition of ideal mixing. Methane, carbon oxide and hydrogen were products of CO2 photocatalytic reduction in gas phase, methanol was product in liquid phase. Diameter of used tube had no influence on reduction yields because the tube wasn‘t submerged at optimum volume for which the macrokinetic phenomena was eliminated and reaction run in the space between the bottom of reactor and tube. The results of CO2 photocatalytic reduction obtained with tube diameter of 3.5 cm were compared with data from geometrically different reactor used in past under the same reaction conditions. It was found out that CO2 photocatalytic reduction is affected by geometry of the reactor. Results obtained in new reactor were twice higher than results from original reactor.