Terahertz time-domain ellipsometry based on spintronic phenomena

Abstract

Ellipsometry is a foundational technique in materials science, enabling precise characterization of optical properties, thickness, and composition. Extending ellipsometry into the terahertz (THz) range unlocks new opportunities to probe fundamental material characteristics such as conductivity and carrier dynamics—key for advancements in semiconductors, energy storage, and ultra-fast telecommunications. However, existing THz ellipsometry methods often adapt traditional optical ellipsometry without fully exploiting the unique capabilities of time-domain spectroscopy. These systems result in incomplete polarization descriptions and face challenges in achieving high-quality polarization control due to the limitations of THz components. Consequently, they are insufficient for analyzing general anisotropic materials, lacking complete amplitude and phase information essential for comprehensive characterization.

This dissertation overcomes these limitations by developing a novel terahertz complete time-domain spectroscopic ellipsometry (THz-cTDSE). Our system captures both amplitude and phase information, determining the full Jones and Mueller matrices of anisotropic samples. Ellipsometry often requires advanced expertise in interpreting complex matrix data; therefore, we introduced Pauli exponential coefficients, which intuitively represent polarization responses such as retardation and diattenuation across all linear, diagonal, and circular polarizations—until now experimentally unattainable due to the absence of complete coherent ellipsometry. Furthermore, we developed a robust calibration technique compensating for misalignments and eliminating the need for precise component alignment, enhancing measurement accuracy and reliability applicable to many ellipsometric systems.

To address the requirement for refined polarization, we employ spintronic terahertz emitters (STEs), which provide broadband, gapless emission of linear polarization that is easily controllable via a magnetic field and offers high extinction ratios. We present the first experimental application of STEs for polarization control in ellipsometry. To fully leverage the potential of STEs, we developed emitters capable of generating robust signals with advanced methods for polarization control: (i) By integrating STEs with photonic cavities, we maximized pump absorption within the STE layers, achieving an 8dB increase—one of the highest reported enhancements—facilitating faster measurements and improved data quality. Additionally, we incorporated THz resonant cavities, enabling constructive interference that doubles the THz extraction, leading to an overall estimated improvement of 15dB. (ii) We engineered uniaxial magnetic anisotropy in STEs using a ferromagnetic trilayer for advanced polarization control, enabling precise 360° polarization rotation essential for accurate ellipsometry. Additionally, we developed voltage-controlled polarization mechanisms using magnetostrictive emitters, marking a crucial step toward fully integrable STE systems.

Recognizing the potential of STEs' ultrafast and uniform spectral response for frequency-domain applications, we extended our work beyond the time domain. We demonstrated a proof-of-concept for highly tunable spintronic photomixers with frequency-stable efficiency, overcoming limitations of conventional photomixers that suffer efficiency loss at higher frequencies.

Ellipsometrie je klíčová technika v materiálových vědách, která umožňuje precizní měření optických vlastností, tloušťky a složení materiálů. Její rozšíření do terahertzové (THz) oblasti přináší zcela nové možnosti, jak zkoumat základní charakteristiky materiálů, jako je vodivost a dynamika nosičů náboje – což je zásadní pro průlomové inovace v oblasti polovodičů, ukládání energie a ultra-rychlých telekomunikací. Současné metody THz ellipsometrie však často vycházejí z tradiční optické ellipsometrie, aniž by plně využívaly potenciál časově-rozlišovací spektroskopie. Výsledkem jsou neúplné popisy polarizace a potíže s dosažením vysoké kvality kontroly polarizace kvůli omezením THz komponent. Tyto systémy tedy nejsou vhodné pro analýzu obecně anizotropních materiálů, protože chybí komplexní informace o amplitudě a fázi – klíčové pro plnohodnotnou charakterizaci.

Tato disertační práce řeší uvedené nedostatky vývojem nové techniky – kompletní časově-rozlišovací spektroskopické THz ellipsometrie (THz-cTDSE). Náš systém je schopný zachytit jak amplitudu, tak fázi a umožňuje určovat plné Jonesovy a Muellerovy matice anizotropních vzorků. Ellipsometrie je často složitá na interpretaci, protože vyžaduje pokročilé znalosti pro analýzu maticových dat. Proto jsme zavedli koeficienty Pauliho exponenciální reprezentace, které intuitivně vyjadřují polarizační odezvy, jako je retardace a diattenuace, pro všechny druhy polarizací – lineární, diagonální i kruhové. Tyto koeficienty nebyly doposud experimentálně dostupné kvůli absenci kompletní koherentní ellipsometrie. Vyvinuli jsme také robustní kalibrační techniku, která kompenzuje chyby vyplývající z nesprávného nastavení komponent a odstraňuje nutnost precizního nastavení, čímž zvyšuje přesnost a spolehlivost měření pro širokou škálu ellipsometrických systémů.

Pro dosažení pokročilé kontroly polarizace jsme využili spintronické terahertzové emitory (STE), které poskytují širokopásmové, spojité záření s lineární polarizací, snadno ovladatelné pomocí magnetického pole, s vysokými hodnotami extinkčního poměru. Představujeme vůbec první experimentální využití STE k řízení polarizace v ellipsometrii. Abychom naplno využili potenciál těchto STE, vyvinuli jsme emitory schopné generovat silné signály a implementovali pokročilé metody kontroly polarizace: (i) Integrací STE s fotonickými dutinami jsme maximalizovali absorpci čerpacího záření ve vrstvách STE, čímž jsme dosáhli 8dB zvýšení výkonu – což je jedno z nejvyšších dosud zaznamenaných vylepšení – umožňující rychlejší měření a vyšší kvalitu dat. Kromě toho jsme implementovali THz rezonanční kavity, které umožňují konstruktivní interferenci, což vedlo k dvojnásobnému zvýšení THz extrakce a při kombinaci vedoucí k celkovému zlepšení o přibližně 15dB. (ii) Vytvořili jsme jednoosou magnetickou anizotropii v STE pomocí feromagnetické trojvrstvy, což umožnilo pokročilou kontrolu polarizace s možností 360° rotace, která je klíčová pro přesnou ellipsometrii. Dále jsme vyvinuli mechanismy kontroly polarizace pomocí napětí, založené na magnetostrikčních emitorech, čímž jsme učinili zásadní krok směrem k plně integrovatelným STE systémům.

Vzhledem k tomu, že STE mají uniformní spektrální odezvu, jsme naši práci rozšířili i na aplikace ve frekvenční oblasti. Představili jsme proof-of-concept vysoce laditelných spintronických fotomixérů s frekvenčně stabilní účinností, což překonává omezení konvenčních fotomixérů, které ztrácejí účinnost při vyšších frekvencích.