Vliv modifikování oxidu titaničitého cerem na fotokatalytický rozklad hydroxidu amonného

Abstract

Diplomová práce se zabývá vlivem modifikování oxidu titaničitého cerem na fotokatalytický rozklad amoniaku. Hlavním účelem fotokatalytického rozkladu amoniaku je jeho přeměna na dusík a vodík. Pro fotokatalytický rozklad amoniaku byl jako modelová reakční směs použit vodný roztok hydroxidu amonného. Rozklad byl prováděn ve vsádkovém míchaném anulárním reaktoru se suspendovaným katalyzátorem (TiO2, 0,4 hm. % Ce/TiO2, 0,8 hm. % Ce/TiO2, 1 hm. % Ce/TiO2 a komerční TiO2 - Evonik P25). Dále byla provedena fotolýza, kdy byl proveden rozklad hydroxidu amonného bez použití katalyzátoru. Roztoky byly ozařovány 8 W Hg lampou umístěnou do středu reaktoru. Produkty fotokatalytického rozkladu v plynné fázi byly dusík a vodík. Vliv modifikování na fotokatalytický rozklad hydroxidu amonného byl sledován v časovém intervalu 0-12 hodin. Na základě experimentálních výsledků lze říci, že všechny dopované katalyzátory vykazovaly při fotokatalytickém rozkladu hydroxidu amonného aktivitu vyšší než komerční katalyzátor TiO2 (Evonik P25). Aktivita testovaných katalyzátorů klesala v pořadí 0,8 hm. % Ce /TiO2 < 1 hm. % Ce /TiO2 < 0,4 hm. % Ce /TiO2 < TiO2. Experimentální data fotokatalytického rozkladu amoniaku byla vyhodnocena integrální metodou, byly určeny kinetické konstanty a bylo potvrzeno, že daný rozklad lze popsat rovnicí 1. řádu. Korelací fotokatalytické aktivity a fyzikálně-chemických charakteristik katalyzátorů bylo zjištěno, že základními parametry ovlivňujícími fotokatalytický rozklad amoniaku byl specifický povrch a velikost absorpční hrany. S rostoucím specifickým povrchem a klesající absorpční hranou aktivita katalyzátorů rostla.

This thesis examines the influence of modifying titanium dioxide with cerium on the photocatalytic decomposition of ammonia. The main purpose of the photocatalytic decomposition of ammonia is its conversion to nitrogen and hydrogen. For the photocatalytic decomposition of ammonia was used an aqueous solution of ammonium hydroxide as the model reaction mixture. The decomposition was carried out in an aqueous solution in a batch stirred annular reactor with suspended catalyst (TiO2, 0,4 wt. % Ce/TiO2, 0,8 wt. % Ce/TiO2, 1 wt. % Ce/TiO2 and commercial TiO2 - Evonik P25). Furthermore, photolysis was performed, when decomposition of ammonium hydroxide was carried without the photocatalyst. The solutions were irradiated by 8 W Hg lamp placed in the center of the reactor. The products of the photocatalytic decomposition in the gas phase were nitrogen and hydrogen. The influence of modifying on the photocatalytic decomposition of ammonia was observed in the interval of 0-12 hours. Based on the experimental data we can say, that all doped catalysts in the photocatalytic decomposition of ammonia showed higher activity than the commercial catalyst TiO2 (Evonik P25). The activity of doped catalysts decreased in the order of 0,8 wt. % Ce/TiO2 < 1 wt. % Ce/TiO2 < 0,4 wt. % Ce/TiO2 < TiO2. Experimental data of the photocatalytic decomposition of ammonia were evaluated by an integral method, the kinetic constants were determined and it was confirmed that the decomposition can be described by the equation of 1st order. Based on correlation of the photocatalytic activity and the physico-chemical characteristics it was found out, that the basic parameters influencing the photocatalytic decomposition of ammonia are specific surface area of the catalyst and its absorption edge size. With the increasing specific surface area and decreasing the absorption edge increased the activity of catalysts.