Cesium promoted Co3O4 catalyst deposited on ceramic foam support for nitrous oxide decomposition

Abstract

Nitrous oxide is a significant pollutant. Large stationary sources of N2O emissions, such as nitric acid plants, are the most suitable for N2O emissions abatement. Direct N2O catalytic decomposition is a promising option for N2O abatement. Cs-doped Co3O4 is known to be active for N2O catalytic decomposition. Dispersion of the active components over a structured support surface may largely improve the applicability of the catalyst in industrial scale. Apart from the active components’ chemical composition, the resultant catalyst activity is influenced by the method of their deposition on the support as well.

In this work, the preparation of Co3O4 De-N2O catalyst on ceramic foam structured support by organic-assisted impregnation is investigated. Acetic acid, citric acid, glycerol, glycine and urea are tested as organic impregnation agents. The catalysts are characterized by AAS, BET, SEM, TPR-H2 and XRD. Using glycerol as the organic impregnation agent leads to the highest improvement of the catalyst De-N2O activity. Preparation of the catalyst by glycerol-assisted impregnation is further optimized. The optimal glycerol-to-cobalt molar ratio of the impregnation solution is found to be 1:1. The optimized glycerol-assisted impregnation method is used for preparation of Cs-doped Co3O4 catalysts on ceramic foams. Based on De-N2O catalytic tests in simulated nitric acid plant tail-gas (N2O, O2, H2O, NO, N2), the optimal Cs loading is found to be between 1.5 and 1.9 wt. % of Co3O4.

Oxid dusný je významným polutantem. Pro snižování emisí N2O je výhodné zaměřit se na velké stacionární zdroje emisí N2O, jako je výroba kyseliny dusičné. Jednou z možností snížení emisí N2O je jeho přímý katalytický rozklad. Je známo, že Co3O4 s Cs-promotorem je aktivní v katalytickém rozkladu N2O. Nanesení aktivních komponent na povrch strukturovaného nosiče může významně zvýšit uplatnitelnost katalyzátoru v průmyslovém měřítku. Kromě chemického složení aktivních komponent je aktivita výsledného katalyzátoru ovlivněna rovněž metodou jejich nanášení na nosič.

V této práci je zkoumána příprava De-N2O katalyzátorů na bázi Co3O4 na keramické pěně jako strukturovaném nosiči pomocí impregnace z roztoku s organickým činidlem. Jako organická impregnační činidla jsou testovány kyselina octová, kyselina citronová, glycerol, glycin a močovina. Katalyzátory jsou charakterizovány pomocí AAS, BET, SEM, TPR-H2 a XRD. Použití glycerolu vede k největšímu zvýšení De-N2O aktivity katalyzátoru. Příprava katalyzátoru pomocí impregnace s glycerolem je dále optimalizována. Je zjištěn optimální molární poměr glycerol-kobalt v impregnačním roztoku 1:1. Optimalizovaná metoda impregnace s glycerolem je užita k přípravě Co3O4 s Cs-promotorem na keramické pěně. Na základě De-N2O katalytických testů v simulovaném koncovém plynu výroby kyseliny dusičné (N2O, O2, H2O, NO, N2) je nalezen optimální obsah Cs mezi 1,5 a 1,9 hm. % Co3O4.