Fotokatalytická redukce oxidu uhličitého v přítomnosti fotokatalyzátorů na bázi CdS/g-C3N4

Abstract

Diplomová práce je zaměřena na fotokatalytickou redukci oxidu uhličitého v přítomnosti fotokatalyzátorů CdS, g-C3N4 a nanokompozitů CdS/g-C3N4. Cílem práce je pomocí připravených fotokatalyzátorů přeměnit nejvýznamnější skleníkový plyn, oxid uhličitý, na dále energeticky využitelné sloučeniny. Byly připraveny čisté fotokatalyzátory CdS a g-C3N4 a nanokompozity CdS/g-C3N4 (1-CdS/CN, 2-CdS/CN, 3-CdS/CN, 4-CdS/CN). Připravené fotokatalyzátory byly charakterizovány rentgenovou difrakční analýzou, UV-Vis difrakční spektrometrií, rentgenovou fotoelektronovou spektroskopií a transmisní elektronovou mikroskopií. Fotokatalytická redukce oxidu uhličitého probíhala ve vsádkovém míchaném fotoreaktoru v přítomnosti suspendovaných fotokatalyzátorů. Zdrojem záření byla 8W Hg lampa poskytující záření s vlnovou délkou 254 nm, která byla umístěná nad průzorem z křemenného skla ve víku reaktoru. Fotokatalytická redukce CO2 probíhala v časovém intervalu 0-8 hod. Hlavními plynnými produkty fotokatalytické redukce oxidu uhličitého byl metan a oxid uhelnatý. Rovněž byl pozorován vodík, který vzniká při fotokatalytickém štěpení vody. Experimentální výsledky ukázaly, že fotokatalyzátory s heteropřechodem CdS/g-C3N4 mají významně vyšší fotokatalytickou aktivitu než čistý fotokatalyzátor g-C3N4 či CdS. Nejvyšších výtěžků metanu a vodíku bylo dosaženo v přítomnosti fotokatalyzátoru 1-CdS/CN. Korelací fotokatalytické aktivity a fyzikálně-chemických charakteristik připravených fotokatalyzátorů bylo zjištěno, že klíčovým parametrem ovlivňujícím fotokatalytickou redukci oxidu uhličitého je tvorba heteropřechodu v nanokompozitech CdS/g-C3N4. Tvorba heteropřechodu u fotokatalyzátorů CdS/g-C3N4 umožnila lepší separaci generovaných elektronů a děr, což se pozitivně projevilo na tvorbě sledovaných produktů.

This thesis is focused on photocatalytic reduction of carbon dioxide in the presence of CdS and g-C3N4 photocatalysts and CdS/g-C3N4 nanocomposites. The purpose of this thesis is using prepared photocatalysts to convert the most important greenhouse gas, carbon dioxide, into energy-efficient compounds. Pure CdS and g-C3N4 photocatalysts and CdS/g-C3N4 nanocomposites (1-CdS/CN, 2-CdS/CN, 3-CdS/CN, 4-CdS/CN) were prepared. The prepared photocatalysts were characterized by X-ray diffraction analysis, UV-Vis diffraction spectrometry, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. The photocatalytic reduction of carbon dioxide was carried out in a batch stirred photoreactor in the presence of suspended photocatalysts. The radiation source was an 8W Hg lamp providing radiation with a wavelength of 254 nm, which was placed above the quartz glass window in the reactor cover. The photocatalytic reduction of CO2 was studied in the time interval of 0-8 hours. The main gaseous products of the photocatalytic reduction of carbon dioxide were methane and carbon monoxide. Hydrogen, which is formed during the photocatalytic water splitting, has also been observed. Experimental results showed that photocatalysts with CdS/g-C3N4 heterojunction have significantly higher photocatalytic activity than pure g-C3N4 or CdS photocatalysts. The highest yields of methane and hydrogen were obtained in the presence of 1-CdS/CN photocatalyst. By correlating the photocatalytic activity and physicochemical characteristics of the prepared photocatalysts, it was found that the key parameter influencing the photocatalytic reduction of carbon dioxide is the formation of a heterojunction in CdS/g-C3N4 nanocomposites. The formation of a heterojunction in CdS/g-C3N4 photocatalysts enabled better separation of generated electrons and holes, which had positive effect on the formation of the monitored products.