Gamma spectrometry method for evaluation of low-activity radioactive waste

Abstract

The growing demand for high-purity radionuclides in nuclear medicine leads to increasingly complex radioactive waste streams in production facilities. These wastes often consist of heterogeneous, low-density materials containing long-lived radionuclide impurities at activity levels near regulatory clearance thresholds. Their reliable characterization requires accurate, low-level, and non-destructive measurement methods that can account for non-uniform source and matrix conditions.

This dissertation presents the development and experimental validation of a gamma spectrometry method tailored to unconditioned, low-activity radioactive waste from the production of medical radionuclides. The method is specifically designed for waste packaged in box-shaped containers and targets low-Z, low-density materials such as disposable protective clothing, laboratory items, and auxiliary equipment.

A stationary multidetector array was constructed using eight CeBr3 scintillation detectors. Each detector was individually calibrated for energy and resolution and arranged in a geometry optimized for maximum efficiency uniformity. The array operates without mechanical scanning and is integrated into a shielded measurement chamber. Compared to NaI(Tl), CeBr3 detectors offer significantly better energy resolution (3.9% at 662 keV), enabling the resolution of overlapping gamma peaks and robust identification of radionuclide impurities.

MCNP6.2 simulations were used to construct detailed detector models, refined using radiographic imaging. Simulated full-energy peak efficiencies deviate by less than 2.5% from experimental measurements. A probabilistic model of the spatial source distribution was introduced, and the most probable efficiency values were determined, including relative uncertainties caused by source heterogeneity. Fifth-order logarithmic polynomial was fitted to efficiency values across the 100–1400 keV range.

The newly developed optimization method determined the optimal detector spacing based on simulated spatial efficiency grids and a figure of merit quantifying system response variability. The resulting configuration reduced efficiency variation by 17% and was validated experimentally using randomized source positions.

Self-absorption correction factors were derived from simulations that included randomly generated material densities with relative uncertainties up to 5%, caused by heterogeneous distribution of the waste matrix. A linear correlation was found between correction factors and average matrix density. The model was experimentally validated, with deviations remaining below 2% across relevant scenarios.

A semi-automated algorithm was developed to define regions of interest (ROIs) for 13–14 relevant radionuclides expected in radioactive waste. The superior resolution of CeBr3 detectors enabled reliable ROI assignment for all target nuclides, whereas NaI(Tl) could only accommodate six due to peak overlaps. Validation on real radiopharmaceutical waste samples showed that the developed method reduces measurement deviations and improves regulatory compliance compared to conventional gross counting techniques. Detection limits below 0.1 Bq/g were achieved within 5 minutes of measurement time.

Rostoucí poptávka po vysoce čistých radionuklidech pro nukleární medicínu vede k vytváření složitých toků radioaktivního odpadu ve výrobních zařízeních. Tyto odpady často obsahují heterogenní materiály s nízkou hustotou a dlouhožijícími radionuklidovými nečistotami na úrovních blízkých limitům pro uvolňování. Spolehlivá charakterizace takových odpadů vyžaduje přesné, nedestruktivní a nízkoúrovňové metody měření, které zohledňují nehomogenní rozložení zdrojů a matriční podmínky.

Tato disertační práce představuje vývoj a experimentální ověření metody gama spektrometrie pro charakterizaci nezpracovaného nízkoaktivního odpadu vznikajícího při výrobě radionuklidů pro nukleární medicínu. Metoda je optimalizována pro krabicové kontejnery a zaměřuje se na nízkohustotní organické materiály, jako jsou ochranné oděvy, laboratorní vybavení a pomocné prostředky.

Bylo navrženo a sestaveno stacionární detektorové pole složené z osmi scintilačních detektorů CeBr3, z nichž každý byl individuálně kalibrován na energii a pološířku. Detektory jsou rozmístěny ve statické geometrii optimalizované na rovnoměrnost účinnosti. Systém pracuje bez pohyblivých prvků a je integrován do stíněné měřicí komory. Detektory CeBr3 dosahují výrazně lepšího energetického rozlišení (3,9 % při 662 keV) než NaI(Tl), což umožňuje rozlišení překrývajících se píků a spolehlivou identifikaci radionuklidů.

Pomocí MCNP6.2 byly vytvořeny detailní modely detektorů, jejichž geometrie byla zpřesněna radiografickými snímky. Simulovaná účinnost píku totální absorpce se od experimentálních dat liší o méně než 2,5 %. Byl zaveden pravděpodobnostní model prostorového rozložení zdrojů a byly určeny nejpravděpodobnější hodnoty detekční účinnosti včetně relativních nejistot způsobených heterogenitou zdroje. Naměřené hodnoty byly aproximovány logaritmickým polynomem pátého řádu v rozsahu 100–1400 keV.

Nově vyvinutá optimalizační metoda určila optimální rozestupy detektorů na základě prostorových map účinnosti a parametru kvality vyjadřujícího variabilitu odezvy systému. Optimální konfigurace snížila rozptyl účinnosti o 17 % a byla experimentálně ověřena pomocí náhodně rozmístěných zdrojů.

Faktory korekce na samoabsorpci byly odvozeny ze simulací zahrnujících náhodně generované hustoty materiálů s relativními nejistotami do 5 % způsobenými heterogenním rozložením odpadové matrice. Byla nalezena lineární závislost mezi korekčním faktorem a průměrnou hustotou matrice. Experimentální ověření ukázalo odchylky pod 2 %.

Semi-automatický algoritmus definoval oblasti zájmu (ROI) pro 13–14 cílových radionuklidů, které se očekávají v radioaktivních odpadech. Rozlišení detektorů CeBr3 umožnilo přiřazení ROI pro všechny cílové radionuklidy, zatímco NaI(Tl) detektory zvládly pouze šest z nich kvůli spektrálním překryvům. Ověření na reálných vzorcích radiofarmaceutického odpadu potvrdilo vyšší přesnost metody a lepší shodu s legislativními požadavky než konvenční metoda čítání gama impulsů. Detekční limity pod 0,1 Bq/g byly dosaženy již po pěti minutách měření.