Kalcinované hydrotalcit-zeolitové sloučeniny jako katalyzátory pro selektivní katalytickou oxidaci NH3

Abstract

Bakalářská práce se zabývá studiem kompozitních katalyzátorů na bázi kalcinovaných hydrotalcitových materiálů nanesených na povrchu zeolitů ZSM-5 a Y určených pro selektivní katalytickou oxidaci amoniaku (NH3-SCO). Cílem práce je otestovat aktivitu a objasnit vliv struktury a složení těchto katalyzátorů na jejich katalytické vlastnosti a současně posoudit vliv experimentálních podmínek na aktivitu a selektivitu NH3-SCO. Materiály byly charakterizovány pomocí teplotně programované desorpce amoniaku (NH3-TPD) a reaktivní frontální chromatografie oxidu dusného (N2O-RFC), které poskytují informace o distribuci a síle kyselých míst a specifickém povrchu mědi. Katalytické testy byly prováděny za různých podmínek, a sice za přítomnosti NOx a vodní páry, s cílem posoudit jejich vliv na konverzi amoniaku a selektivitu k dusíku. Nejlepších katalytických výsledků bylo dosaženo na vzorku se zeolitem ZSM-5 (Si/Al=6) a obsahem Cu 13,6 hm. %. Přídavek NOx zvyšoval konverzi NH3 při zachování vysoké selektivity na N2, zatímco přídavek H2O ji snížil. Deaktivace vlivem H2O byla částečně vratná; opakovaná expozice H₂O již nevedla k dalšímu poklesu, což naznačuje, že pouze malá část aktivních míst byla ovlivněna nevratně.

This bachelor’s thesis examines composite catalysts based on calcined hydrotalcite materials deposited on the surface of ZSM-5 and Y zeolites intended for the selective catalytic oxidation of ammonia (NH₃-SCO). The aim of the thesis is to test the activity and elucidate the influence of the structure and composition of these catalysts on their catalytic properties, while also assessing the influence of experimental conditions on the activity and selectivity of NH3-SCO. The materials were characterised by using temperature-programmed ammonia desorption (NH3-TPD) and reactive frontal nitrous oxide chromatography (N2O-RFC), which provide information on the distribution and strength of acid sites and the specific surface area of copper. Catalytic tests were conducted under various conditions, namely in the presence of NOx and water vapour, to assess their effect on ammonia conversion and nitrogen selectivity. The best catalytic results were achieved on a sample containing ZSM-5 zeolite (Si/Al=6) and 13,6 wt.% Cu. The addition of NOx increased NH₃ conversion while maintaining high selectivity toward N₂, whereas the addition of H₂O decreased it. Deactivation due to H₂O was partially reversible; repeated exposure to H₂O did not lead to a further decrease, suggesting that only a small fraction of the active sites was irreversibly affected.