Solid-state terahertz lase material bsed on molecular rystals

Abstract

Pokrok v terahertzových technologiich poslednı́ch let vytvořil poptávku po nových zdrojı́ch terahertzového zářenı́, které jsou nepostradatelné pro využitı́ jejich plného potenciálu v každodennı́ch aplikacı́ch. Tato práce se zabývá problematikou terahertzových zdrojů a to konkrétně vývojem nových terahertzových laserůs většı́ účinnosti, lepšı́ laditelnosti a kompaktnějšı́ho provedenı́. Pro dosaženı́ tohoto cı́le jsme zvolili dva přı́stupy. Prvnı́m z nich je optimalizace existujı́cı́ch opticky čerpaných terahertzových laserůna báze molekulárnı́ch plynů. Tento typ tradične využı́vá CO2 laser ve střednı́ infračervené oblasti pro optické čerpánı́ roto-vibračnı́ch stavů v molekulách plynů. Tento typ čerpánı́má několik nevýhod, a to zejména velikost a omezený počet spektrálnych čar čerpacı́ch přechodů. Obě nevýhody lze vyřešit nahrazenı́m CO2 laseru kvantovokaskádnı́mi infračervenými lasery, které jsou malé, majı́ vyššı́ účinnost a jsou spojitě laditelné, dı́ky čemu je možné terahertzové aktivnı́ plyny precı́zně opticky čerpat. S tı́mto předpokladem jsme provedli řadu experimentů zabývajı́cı́ch se analýzou terahertzového zesı́lenı́ v molekulárnı́ch plynech, prevažne NH3, při optickém čerpánı́ kvantovokaskádnı́m laserem. Během nich bylo demonstrováno laserovánı́ doposud d nedostupných spektrálnı́ch čar. Zároveň byl na NH3 přechodu saQ(3,3) (frekvence 1.073 THz) pozorován doposud d nejvyššı́ publikovaný zisk u tohto typu laserů a to 10.1 dB×m-1, při výkonu optického čerpánı́ 63 mW. Dále byly provedeny dalšı́experimenty na prototypu nového terahertzového laseru na bázi molekulárnı́ch plynů, zaměřené na profil svazku a jiné parametry. Jako druhý přı́stup byl zvolen vývoj zcela nového typu opticky čerpaného terahertzového pevnolátkového laseru s hlavnı́ myšlenkou opticky čerpat vibračnı́ módy v molekulárnı́ch krystalech a zı́skat změnu populace energie nı́zkofrekvenčnı́ch fononů. Molekulárnı́ krystaly se jevı́ ako perspektivnı́ právé dı́ky jejich vibračnı́m módum ve střednı́ infračervené a terahertzové spektrálnı́ oblasti. Na analýzu vibračnı́ch spekter vybraných molekulárnı́ch krystalů(cukry, organické kyseliny) byly použity: infračervená spektroskopie s Fourierovou transformacı́ a terahertzová spektroskopie v časové oblasti. Dále byly připraveny monokrystaly kyseliny L-vinné a měřeny v různých orientacı́ch jejich roviny symetrie. Na konci téo práce je navržen experiment pro analýzu terahertzového zisku v pevnolátkovém médiu během optického čerpánı́.

The progress in terahertz (THz) technology in the last years created a demand for new sources of terahertz radiation, which are required for utilization of its full potential in everyday applications. This thesis deals with the subject of terahertz sources and specifically the development of novel terahertz lasers which would provide more efficiency and better tunability in a more compact package. To carry out this objective we chose two approaches. The first is the optimization of existing terahertz optically pumped molecular gas laser design. This type of lasers typically utilizes a mid-infrared CO2 discharge laser as optical pump to excite roto-vibrational states in molecular gases. A CO2 optical pump has multiple drawbacks especially its size and a limited number of lines that can be optically pumped. Both drawbacks can be solved by the replacement of the CO2 laser by a mid-infrared quantum cascade laser, which is small, more efficient and continuously tunable, which allows almost perfect resonant pumping of a terahertz active molecular gas. With this in mind, we made a series of experiments evaluating lasing properties of molecular gases, mostly NH3, during optical pumping by a quantum cascade laser. New lasing lines were tested for terahertz gain with success. The highest single pass gain was observed on the NH3 line saQ(3,3) (1.073 THz) with the value of 10.1 dB×m-1 (63 mW pumping power), which is the highest reported value for this type of laser. Moreover, additional experiments were performed using a new prototype of terahertz optically pumped molecular gas laser. The second approach is the development of a completely new type of terahertz lasers based on optically pumped solid state media. The idea is to optically pump vibrational modes in molecular crystals and to obtain a change of population on low frequency phonons. Molecular crystal materials were selected as a potential lasing material due to their vibrational modes in mid-infrared and terahertz spectral range. Fourier transform infrared spectroscopy and terahertz time domain spectroscopy were applied to analyze vibrational spectrum of the chosen molecular crystals (sugars, organic acids). Single crystals of L-tartaric acid were prepared, further analysed, and optical functions obtained. At the end of this work, the experiment for the evaluation of a terahertz gain in crystalline media during the optical pumping is proposed.